堇青石挑选 偶联剂改性对Pd堇青石催化加氢选择性的调控.pdf

2018-06-06 - 堇青石

石油学报 (石油加工) 2O14年 8月 ACTAPETROLEIsINICA (PETROIEUMPROCESSINGSECTION) 第 3o卷第 4期 文章编 号:1001-8719(2014)04—0638—06 偶联剂改性对 Pd/堇青石催化加氢选择性的调控 田延晓,朱玉超 ,刘 蒙,周永华,金 一粟 (中南大学 化学化工学院,湖南 长沙 410083) 摘要:采用硅烷偶联剂 3-(氨丙基)三乙氧基硅烷 (APTS)、 缩水甘油醚环氧基三甲基硅烷(GPTs)、3一巯丙基三 甲 氧基硅烷(MPTS)及 3一氯丙基三 甲氧基硅烷偶联剂 (CPTS)分别对堇青石进行改性,再负载 Pd粒子 ,制备 了系列 Pd/堇青石催化剂 ,并 以1,5-环辛二烯 (COD)部分加氢为探针反应 ,评价所制备催化剂 的催化性能。

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结果表明,在 堇青石中引入氨丙基后制备的Pd/堇青石催化剂可使 COD深度加氢;而引入氯丙基、环氧基后制备的Pd/堇青石 催化剂 ,则能在获得高 COD加氢活性的同时,明显提高环辛烯 (COE)选择性 。

氯丙基、环氧基的引入 ,显著提高 了Pd/堇青石催化剂中Pd的分散度,并且使Pd结合能发生变化。

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COD加氢反应的COE选择性是 Pd/堇青石催化 剂 中Pd的粒径及化学态综合作用 的结果 。以环氧基改性堇青石为载体、乙酰丙酮钯为前驱物、超声波浸渍法制备 的Pd/堇青石催化剂用于催化 COD加氢反应 ,可 以获得最高的活性与 COE选择性 。

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关 键 词 :钯 ;偶联剂改性 ;部分加氢 ;堇青石 中图分类号 :0643 文献标识码 :A doi:10.3969/J.issn.

1001—8719.2014.04.009 ModulationofHydrogenationSelectivityofPd/Cordierites ModifiedbySilaneCouplingAgent TIAN Yanxiao,ZHU Yuchao,LIU Meng,ZHOU Yonghua,JIN Yisu (ChemistryandChemicalEngineeringCollege,CentralSouthUniversity,Changsha410083,China) Abstract:ThePd/cordieritecatalystswereprepared by firstlymodifying cordieriteby silane couplingagent,suchas3~aminopropyhriethoxysilane(APTS),y-glycidoxypropyhrimethoxysilane (GPTS),3-mercaptopropyhrimethoxysilane(MPTS),3-chloropropyhrimethoxysilane(CPTS), then loadingPdparticles.

Thecatalyticperformancesofthesecatalystswereevaluatedwith 1,5一 cyclooctadience (COD)partialhydrogenation asmodelreaction.

Theresultsshowed thatwith the Pd/cordieritemodifiedbythesilanecouplingagentcontainingaminopropy[groupascatalystthe COD deep hydr0genation occurred,while with those modified by the silaneagent containing chloropropeneoroxygenpropylgroupsascatalystthehigherconversionrateandcyclooctene(COE) selectivityofCOD hydrogenationwereobtained.

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